Adam BIGAJ - Faculté des Sciences

Exemples captivants d’auto-organisation, les oscillations sont observées dans divers domaines tels que la biologie, la chimie, la climatologie ou encore les marchés financiers. De nombreuses réactions complexes présentant des oscillations chimiques ont été étudiées expérimentalement (par exemple, les réactions de Belousov-Zhabotinsky et de Bray-Liebhafsky) et numériquement (par exemple, les modèles Brusselator et Oregonator). Dans ces systèmes, l'auto-organisation résulte de rétroactions chimiques non-linéaires.

Dans cette thèse, nous présentons une nouvelle approche pour induire des oscillations locales dans des réactions bien plus communes, telles que des réactions bimoléculaires A + B → C, à condition que celles-ci soient activement couplées à l'hydrodynamique. Dans ces systèmes de réaction-diffusion-convection (RDC), les solutions réactives initialement séparées dans l'espace réagissent au contact diffusif, pour former un front de réaction-diffusion, i.e. une zone où la production est non-nulle. La formation d’une nouvelle espèce avec des propriétés physiques différentes peut ainsi induire un mouvement du fluide.

Par l’étude de modèles numériques, nous avons mis en évidence que, dans des systèmes isothermes symétriques (où les deux solutions réactives partagent les mêmes propriétés initiales), une augmentation de la tension superficielle au cours de la réaction permet de générer des dynamiques oscillatoires. Par une étude théorique et numérique, nous avons montré que la présence d’effets thermiques complexifie l’écoulement et change les conditions d’apparition des oscillations.

Nous nous sommes également intéressés à des systèmes plus complexes où la variation de tension superficielle est couplée à une variation de densité. Comme une réaction peut augmenter ou diminuer l'une ou l'autre de ces propriétés, ce couplage offre de nombreux degrés de liberté que nous avons explorés. Nous avons ainsi caractérisé les différents types d’auto-organisation possibles et quantifié leur effet sur le rendement de la réaction.

Finalement, nous avons étudié expérimentalement une réaction bimoléculaire : l’oxydation de la fluorescine en fluorescéine. Lorsque les réactifs, présentant des densités différentes, réagissent, la production d’une espèce plus dense permet d’observer un nouveau type de dynamique sous forme de doigts de produit coulant le long du front.

Plus largement, ce travail a démontré que même les processus chimiques les plus simples, lorsqu'ils sont couplés par des interactions chimio-hydrodynamiques, peuvent présenter des comportements dynamiques complexes qui rappellent ceux traditionnellement associés aux réactions non-linéaires.