Luka NEGROJEVIĆ - Faculté des Sciences

Les fronts chimiques sont des zones de réaction localisées se déplaçant dans l’espace par diffusion. Ils s’observent dans de nombreuses applications depuis la remédiation de polluants à des fronts de flamme.  Leurs propriétés ont généralement été étudiées en géométries rectilinéaires dans lesquelles les fronts se propagent comme des interfaces planaires. Cependant, de nombreux systèmes impliquent des propagations radiales où la géométrie et des écoulements jouent des rôles cruciaux. Dans ce cadre, cette thèse étudie par des approches expérimentales et théoriques comment une géométrie radiale et des écoulements peuvent affecter les propriétés de fronts bimoléculaires et autocatalytiques.

Nous avons tout d'abord analysé les caractéristiques de fronts bimoléculaires sous injection sphérique à partir d'une source ponctuelle. Nos expériences ont montré l'existence dans cette géométrie radiale tridimensionnelle de sphères réactives stationnaires dont le rayon est contrôlé par le débit d'écoulement.

Nous avons ensuite montré que, dans des géométries radiales, les fronts autocatalytiques ont des dynamiques différentes de celles en géométries rectilinéaires. Si l’espèce autocatalytique est injectée radialement dans une cellule contenant le réactif, une augmentation balistique du rendement est observée grâce à l’expansion radiale continue de la zone de contact entre eux. Dans le cas inverse où le réactif est injecté dans un bain de l’espèce autocatalytique, des fronts stationnaires peuvent être obtenus, permettant un contrôle advectif de la position et de la courbure du front.

Cette courbure, de même que l’injection, peuvent aussi affecter la déformation transverse par instabilité diffusive de ces fronts autocatalytiques. Dans le cas où l’espèce autocatalytique envahit le réactif, la courbure du front déstabilise le système. Dans le cas contraire, l'effet opposé est observé. De plus, la possibilité de bloquer le front à une position stationnaire permet l’émergence d’une nouvelle classe de motifs réaction-diffusion-advection en forme de soleil dont les rayons bougent angulairement.

Enfin, l’étude de la propagation de fronts autocatalytiques dans des géométries complexes a montré que ces fronts peuvent s'arrêter à certains endroits déterminés par des contraintes géométriques et qu’ils parviennent à trouver les chemins les plus courts dans des labyrinthes ou encore à détecter des structures communautaires au sein de réseaux complexes.

Cette thèse, en démontrant que la propagation et la structuration dans l’espace de fronts chimiques peuvent être contrôlées par la géométrie du réacteur et par des écoulements, a contribué à une compréhension fondamentale de systèmes réaction-diffusion-advection. Nos résultats ouvrent la voie à des stratégies de contrôle du transport réactif dans le traitement d'information et dans des applications environnementales, industrielles et biologiques.